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【中国科学报】有机硅单体合成主—助催化剂协

  作为国家在科学技术方面的最高学术机构和全国自然科学与高新技术的综合研究与发展中心,建院以来,中国科学院时刻牢记使命,与科学共进,与祖国同行,以国家富强、人民幸福为己任,人才辈出,硕果累累,为我国科技进步、经济社会发展和国家安全做出了不可替代的重要贡献。更多简介 +

  中国科学技术大学(简称“中科大”)于1958年由中国科学院创建于北京,1970年学校迁至安徽省合肥市。中科大坚持“全院办校、所系结合”的办学方针,是一所以前沿科学和高新技术为主、兼有特色管理与人文学科的研究型大学。

  中国科学院大学(简称“国科大”)始建于1978年,其前身为中国科学院研究生院,2012年更名为中国科学院大学。国科大实行“科教融合”的办学体制,与中国科学院直属研究机构在管理体制、师资队伍、培养体系、科研工作等方面共有、共治、共享、共赢,是一所以研究生教育为主的独具特色的研究型大学。

  上海科技大学(简称“上科大”),由上海市人民政府与中国科学院共同举办、共同建设,2013年经教育部正式批准。上科大秉持“服务国家发展战略,培养创新创业人才”的办学方针,实现科技与教育、科教与产业、科教与创业的融合,是一所小规模、高水平、国际化的研究型、创新型大学。

  中国科学院紫金山天文台(中国科大天文与空间科学学院)2021年招收攻读博士学位研究生报名公告

  中国科学院紫金山天文台(中国科大天文与空间科学学院)2021年接收“推免生”章程

  2020年南昌大学-中国科学院稀土研究院“稀土专项”联合培养博士研究生“申请-考核”制招生公告

  日前,记者从中国科学院过程工程研究所获悉,该所研究员苏发兵团队和华东理工大学教授龚学庆团队合作,基于之前暴露特定晶面亚微米级Cu2O晶体的工作基础,进一步将ZnO纳米颗粒沉积在上述晶体上,可控合成了具有丰富PN异质结构的ZnO/Cu2O纳米复合材料,并将其作为模型催化体系应用于罗乔反应,在分子原子水平揭示了Cu2O和ZnO的界面协同作用机制,相关成果发表在《催化杂志》。

  因有机硅材料结合了硅的无机性能和有机材料的性能,使其广泛应用于社会生产生活的多个领域,比如航空航天、建筑、电子电气、纺织、汽车、机械、化工轻工、金属和油漆、医药医疗等。二甲基二氯硅烷(M2)作为合成有机硅材料用量最大的单体原料,在工业上是通过氯甲烷和硅粉在铜基催化材料作用下生产得到的,即上世纪40年代由Eugene G. Rochow 发明的罗乔反应。

  然而,该反应在得到M2的同时,还会产生大量副产物(约占产物含量的15%~20%),因此,提高M2的选择性和收率一直以来都是工业界和学术界长期关注的热点和难点。尽管已有的研究已经发现,在铜基催化剂中添加Zn基助剂可以提升M2的选择性和收率,同时工业上也采用Zn粉作为助催化剂使用,但由于该反应本身和催化剂结构的复杂性,其协同催化机制迄今为止仍不明晰。

  此项研究发现,ZnO/Cu2O纳米复合材料比单一暴露特定晶面的亚微米级Cu2O晶体均显示出更高的M2选择性和收率,其中ZnO/Cu2O{100}复合材料的提升幅度最大,与ZnO/Cu2O{111}和ZnO/Cu2O{110}复合材料相比,ZnO/Cu2O{100}复合材料具有最高的M2选择性和收率。理论计算表明,ZnO和Cu2O{100}形成的PN界面结构增强了价电子从Cu2O向ZnO的转移能力,使得Cu2O表面更显正电性,有利于反应物一氯甲烷的解离吸附,从而促进活性铜原子的产生和CuxSi活性相的形成。

  研究人员表示,该工作不仅揭示了Cu/Zn主—助催化剂在微观尺度上的协同作用机制,而且提供了一种通过调控异质界面结构来提高反应选择性的策略,有助于新型铜基催化剂的研制及工业主—助催化剂的调控。

  日前,记者从中国科学院过程工程研究所获悉,该所研究员苏发兵团队和华东理工大学教授龚学庆团队合作,基于之前暴露特定晶面亚微米级Cu2O晶体的工作基础,进一步将ZnO纳米颗粒沉积在上述晶体上,可控合成了具有丰富PN异质结构的ZnO/Cu2O纳米复合材料,并将其作为模型催化体系应用于罗乔反应,在分子原子水平揭示了Cu2O和ZnO的界面协同作用机制,相关成果发表在《催化杂志》。

  因有机硅材料结合了硅的无机性能和有机材料的性能,使其广泛应用于社会生产生活的多个领域,比如航空航天、建筑、电子电气、纺织、汽车、机械、化工轻工、金属和油漆、医药医疗等。二甲基二氯硅烷(M2)作为合成有机硅材料用量最大的单体原料,在工业上是通过氯甲烷和硅粉在铜基催化材料作用下生产得到的,即上世纪40年代由Eugene G. Rochow 发明的罗乔反应。

  然而,该反应在得到M2的同时,还会产生大量副产物(约占产物含量的15%~20%),因此,提高M2的选择性和收率一直以来都是工业界和学术界长期关注的热点和难点。尽管已有的研究已经发现,在铜基催化剂中添加Zn基助剂可以提升M2的选择性和收率,同时工业上也采用Zn粉作为助催化剂使用,但由于该反应本身和催化剂结构的复杂性,其协同催化机制迄今为止仍不明晰。

  此项研究发现,ZnO/Cu2O纳米复合材料比单一暴露特定晶面的亚微米级Cu2O晶体均显示出更高的M2选择性和收率,其中ZnO/Cu2O{100}复合材料的提升幅度最大,与ZnO/Cu2O{111}和ZnO/Cu2O{110}复合材料相比,ZnO/Cu2O{100}复合材料具有最高的M2选择性和收率。理论计算表明,ZnO和Cu2O{100}形成的PN界面结构增强了价电子从Cu2O向ZnO的转移能力,使得Cu2O表面更显正电性,有利于反应物一氯甲烷的解离吸附,从而促进活性铜原子的产生和CuxSi活性相的形成。

  研究人员表示,该工作不仅揭示了Cu/Zn主—助催化剂在微观尺度上的协同作用机制,而且提供了一种通过调控异质界面结构来提高反应选择性的策略,有助于新型铜基催化剂的研制及工业主—助催化剂的调控。

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